序章：黑暗預言與毀滅的婚禮
故事始於蘑菇王國的一個尋常日子。瑪利歐與路易吉得知碧姬公主再次被綁架，直覺認定又是庫巴所為，於是衝進了庫巴城堡。然而，庫巴也是一頭霧水。就在這時，真正的幕後黑手——身穿白袍、戴著單片眼鏡的神祕男子**諾瓦爾伯爵（Count Bleck）**現身了。 伯爵展現了壓倒性的力量，將庫巴、路易吉以及庫巴軍團全部吸入了異次元空間，只留下了昏迷的瑪利歐。
伯爵的目的並非單純的綁架，而是為了實踐記載著毀滅世界預言的「黑色預言書（Dark Prognosticus）」。他在異次元中強迫碧姬公主與庫巴舉行婚禮。當碧姬被迫說出誓詞的那一刻，「混沌之心（Chaos Heart）」誕生了。這顆黑暗之心撕裂了天空，製造出了足以吞噬所有世界的「次元黑洞（The Void）」。
第一章：次元之間的引導者與勇者的使命
瑪利歐醒來後，遇見了一隻形似蝴蝶的妖精（Fairin）——安娜（Tippi）。安娜將瑪利歐帶到了位於次元夾縫中的城鎮「翻轉鎮（Flipside）」。在那裡，古代民的後裔**梅爾隆（Merlon）**告訴瑪利歐，他是「白色預言書（Light Prognosticus）」中記載的勇者。為了阻止次元黑洞吞噬一切，瑪利歐必須收集散落在各個次元的 8 顆「純潔之心（Pure Hearts）」。
瑪利歐獲得了能在 2D 與 3D 空間自由切換的次元能力，踏上了旅程。途中，他不僅救回了碧姬公主與庫巴（為了保護自己的世界，庫巴不情願地加入了隊伍），還逐漸揭開了諾瓦爾伯爵部下的真面目：蠻力戰士歐哈克（O'Chunks）、變身女僕咪咪（Mimi）、以及總是面帶詭異笑容的小丑魔法師狄曼（Dimentio）。
第二章：純潔之心的試煉與背叛的預兆
勇者們穿梭於各種奇妙的世界：
線條之地（Lineland）： 瑪利歐學會了次元切換，並在遺跡中獲得了第二顆心。
幽暗之地（Gloam Valley）： 眾人與擅長變身的咪咪周旋，並解除了被詛咒的管家們的困境。
點陣之地（Bitlands）： 這是一個充滿復古遊戲風格的世界。為了救回被宅男變色龍綁架的安娜，庫巴與瑪利歐難得聯手。
外太空（Outer Space）： 瑪利歐戴著金魚缸頭盔進入宇宙，喚醒了沉睡千年的外星王子，獲得了第四顆心。
然而，在收集純潔之心的過程中，安娜的身體逐漸衰弱。梅爾隆揭露了真相：安娜原本是一個人類女性，因受重傷且受到詛咒，梅爾隆為了救她才將其靈魂轉移到了妖精體內，但也因此失去了記憶。 同時，伯爵陣營內部也出現了裂痕。小丑狄曼雖然表面服從伯爵，卻暗中幫助瑪利歐等人，甚至將路易吉送到了瑪利歐身邊。他的目的似乎並不僅僅是毀滅世界。
第三章：死後的冥界與被隱藏的心
當眾人帶著第七顆純潔之心回到翻轉鎮時，心卻因不明原因碎裂了。這時，狄曼出現並將瑪利歐一行人「消滅」。 瑪利歐醒來後發現自己身處死者的國度——「底朝天鎮（The Underwhere）」。原來狄曼並沒有殺死他們，而是將他們傳送到了冥界。瑪利歐在這裡與路易吉重逢，修復了純潔之心，並一路殺回了天界「奧弗那裡（The Overthere）」。 在天界，他們發現最後一顆純潔之心竟然就是一直在尋找父母的雷維比（Luvbi）。雷維比是她的父母（純潔之心的守護者）為了保護心而創造出來的生命。得知真相後，雷維比雖然悲傷，但為了拯救世界，她毅然變回了純潔之心的型態。
第四章：伯爵的過去與悲傷的真相
收集齊 8 顆純潔之心的勇者們（瑪利歐、路易吉、碧姬、庫巴）打開了通往「暗黑城（Castle Bleck）」的道路。 在城堡深處，諾瓦爾伯爵的過去終於被揭曉。 伯爵真名為留米爾（Blumiere），是暗之眷屬的貴族。他曾與一名人類女子**艾瑪（Timpani）**相戀。然而，這段跨越種族的戀情遭到了留米爾父親的反對。為了拆散兩人，父親對艾瑪施加了詛咒，使她在各個次元間漂流，生死未卜。 失去了摯愛的留米爾陷入了絕望。他認為「沒有艾瑪的世界毫無價值」，於是奪走了被封印的黑色預言書，化身為諾瓦爾伯爵，決心毀滅這個奪走他愛人的世界，並在虛無中創造一個只有他們兩人的新世界。
而在旅途中一直陪伴瑪利歐的安娜，正是失去了記憶並被變成妖精的艾瑪。 當兩人在決戰中相認時，雖然彼此仍深愛對方，但為了各自的立場（毀滅與守護），他們不得不兵戎相見。最終，勇者們依靠純潔之心的力量擊敗了伯爵。
終章：最終的背叛與愛的奇蹟
就在伯爵戰敗，準備接受命運時，真正的黑幕——狄曼露出了獠牙。 狄曼一直以來的協助都是為了這一刻。他利用路易吉內心的陰暗面，將路易吉與混沌之心融合，變成了無敵的怪物**「超級狄曼（Super Dimentio）」。他企圖消滅包括伯爵在內的所有人，創造一個由他統治的完美新世界。 面對擁有無敵力量的超級狄曼，純潔之心失去了光芒。就在絕望之際，伯爵的部下們（歐哈克、咪咪）以及秘書那斯塔西亞（Nastasia）**挺身而出，那份想要守護主人的心意，加上全世界人們的希望，讓純潔之心再次復活。 安娜帶著復活的純潔之心支援瑪利歐，打破了超級狄曼的無敵防禦。經過一場激戰，瑪利歐終於徹底消滅了狄曼。
雖然狄曼已死，但他留下的混沌之心仍持續暴走，世界崩壞並未停止。 為了拯救世界，留米爾（伯爵）與艾瑪（安娜）決定犧牲自己。他們在毀滅的邊緣再次許下了愛的誓言，舉行了真正的婚禮。 兩人的真愛引發了奇蹟，純潔之心釋放出耀眼的光芒，徹底消除了混沌之心與次元黑洞。
尾聲：消失的戀人與留下的希望
世界恢復了和平。瑪利歐等人回到了翻轉鎮。 然而，留米爾與艾瑪卻消失了。 梅爾隆推測他們可能已經隨著純潔之心的力量消逝了。但那斯塔西亞堅信，他們一定在某個地方幸福地生活著。受到兩人愛情的感召，伯爵的部下們決定改過自新，致力於建設一個充滿愛與和平的世界。
在故事的最後，鏡頭轉向遠方。在一片綠意盎然的山丘上，可以看見兩個模糊的身影並肩而立。 那是一男一女，正眺望著這片他們用愛拯救下來的世界。
The End
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