本作是將「東方Project」的世界觀結合「超級機器人大戰」風格的戰略遊戲系列第一作，重現並改編了《東方紅魔鄉》的故事。
《幻想少女大戰 紅》完整劇情故事
【序幕：紅霧與異變的開始】
幻想鄉被紅色的霧氣籠罩。博麗神社的巫女博麗靈夢雖然懶散，但在人里教師上白澤慧音的勸說下，勉強開始調查。
另一方面，魔法使霧雨魔理沙為了搶功勞也展開行動。她在森林中遇到了迷路的河童河城荷取，並在護送她前往香霖堂的途中，遭遇了尋找「另一位巫女」的天狗射命丸文與犬走椛。
【第一階段：各路人馬的集結】
靈夢一行人造訪了稗田阿求的家，在那裡遇到了正在調查「不開之櫻」的魂魄妖夢，並擊退了亂入的闇之妖怪露米婭。
魔理沙則因誤會與人偶師愛麗絲·瑪格特羅伊德發生衝突，解開誤會後，眾人在人里會合。她們遇到了行跡可疑的女僕十六夜咲夜與門番紅美鈴，確認了異變的源頭指向湖對岸的「紅魔館」。
【第二階段：進攻紅魔館】
隨著紅霧變濃，阿求病倒。眾人決定主動出擊。
途中，魔理沙從店主森近霖之助那裡拿到了修好的「迷你八卦爐」，用極限火花轟飛了前來找碴的舊作妖怪艾莉（Elly）。
在霧之湖，眾人化解了冰精琪魯諾的誤會，卻遭到自稱「守矢神社風祝」的巫女東風谷早苗襲擊。早苗展現強大實力擊敗靈夢後離去，留下了新的謎團。
終於抵達紅魔館，靈夢等人突破了美鈴與艾莉的防線。進入館內後，她們陷入了大圖書館的迷宮，面對魔女帕秋莉·諾蕾姬與小惡魔的彈幕陷阱。愛麗絲看穿了帕秋莉的魔力流動，眾人合力擊破了防禦系統。
【第三階段：決戰紅魔】
突破圖書館後，咲夜擋在眾人面前。身為人類卻對人類抱持敵意的咲夜，最終被擊敗。此時，強大的花之妖怪風見幽香現身，她雖只是旁觀者，卻帶來了巨大的壓迫感。
眾人殺上屋頂，面對異變的首謀——吸血鬼蕾米莉亞·斯卡雷特。儘管咲夜拚死護主，蕾米莉亞冷酷的一句「人類果然沒用」激怒了靈夢等人。經過激戰，蕾米莉亞敗北，紅霧散去。原來她只是為了能在白天開宴會才遮蔽陽光。異變雖然解決，但紅魔館的故事並未結束。
【隱藏章節：妹樣的狂氣與孤獨】
異變結束後不久，紅魔館地下傳來了騷動。魔理沙偶然在地下室遇到了蕾米莉亞的妹妹——芙蘭朵露·斯卡雷特。芙蘭天真卻殘忍的言行讓人不寒而慄。帕秋莉試圖將其封印，但靈夢等人決定打破這層隔閡。
面對失控暴走、想要破壞一切以停止內心空虛的芙蘭，眾人費盡全力才將其制伏。原來，蕾米莉亞並非不愛妹妹，而是害怕芙蘭強大的破壞力會毀了她自己，才不得不將其軟禁。
【結局：新的日常與咲夜的選擇】
事件平息後，紅魔館的封印範圍擴大至全館，讓芙蘭能在館內自由活動。雖然姊妹倆的關係仍有些彆扭，但已邁出了和解的第一步。
另一方面，風見幽香準備離開紅魔館，並邀請咲夜同行。咲夜在迷惘中遇到了一位死神，透過與死神的對話，她釐清了自己的過去與心意：她是被蕾米莉亞「撿回來」的，這裡就是她的歸宿。
咲夜拒絕了幽香的邀請，選擇留在紅魔館繼續侍奉蕾米莉亞。
故事最後，咲夜在給蕾米莉亞的紅茶中加了點「料」，看著大小姐噴茶的樣子，紅魔館迎來了更加熱鬧（且有點脫線）的日常。
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